Simon D’Arcy voit le jour le 24 août 1975 à Amersham mais grandit à Fulham, dans la banlieue de Londres. Il vit avec sa mère, infirmière, et sa sœur cadette Charlotte. Il ne connaît pas son père qui est mort pendant sa petite enfance. Il étudie au Christ’s Hospital et en 1991. Il déménage brièvement en Australie à Perth, puis sort diplômé de la London Academy of Music and Dramatic Art en 1995. Durant ce temps de formation, il apparaît dans des pièces telles que Heracles, Comme il vous plaira ou Wild Honey. Il décide de prendre le nom de scène de James D’Arcy, bien que son prénom soit Simon.
Il débute dans le métier par de petits rôles dans des séries télévisées comme Affaires non classées et Brookside en 1996. Il enchaîne par la suite des feuilletons, jouant dans le Fantôme de Canterville et The Ice House en 1997. Cette même année, il joue dans The History of Tom Jones, a Foundling. Il obtient son premier rôle au cinéma dans le film Hôtel Paradiso (1999).
Depuis son début de carrière, D’Arcy transite entre la télévision et le cinéma. En 2001, l’anglais joue dans la minisérie Rebel Heart et fait une apparition dans la série The Life and Adventures of Nicholas Nickleby. En 2002, il se fait remarquer pour sa prestation dans le feuilleton Sherlock : la marque du diable, ou il interprète un jeune Holmes. Il commence à se faire connaître du grand public en 2003, jouant le rôle du premier lieutenant Pullings dans Master and Commander : De l’autre côté du monde (2003) de Peter Weir aux côtés de Russel Crowe. On le remarque dans un autre registre dans l’L’Exorciste : Au commencement (2004), préquelle du célèbre film de 1973. D’Arcy est néanmoins très actif à la télévision ou il joue en 2005 dans un feuilleton de Hercule Poirot, le Train bleu. Il continue dans l’univers d’Agatha Christie en prenant part au téléfilm La Plume empoisonnée. En 2006, on l’aperçoit dans un registre plus historique puisqu’il donne vie à Tiberius Gracchus à deux reprises, notamment dans le feuilleton The Battle For Rome. En 2007, D’Arcy joue dans Fallen Angel puis Mansfield Park (2007).
Il a également travaillé pour la radio BBC pour les drames de Dracula ou Winifred Holtby. Il intègre le casting du Journal intime d’une call girl (2009) dans le rôle de Duncan, qu’il jouera jusqu’en 2010. En 2011, il joue le rôle d’Édouard VIII dans le film W.E. (2012), second long métrage de Madonna. L’année 2012 est remplie pour l’acteur anglais qui apparaît de nombreuses fois au cinéma ainsi qu’à la télévision. Il fait partie du casting du film indépendant Cloud Atlas (2012) de Lana et Andy Wachowski et prend la peau de Anthony Perkins dans Hitchcock (2012). En 2014, d’Arcy joue un des rôles principaux dans la série Those Who Kill, sous les traits d’un homme intelligent et rusé comme Sherlock Holmes qui aide une enquêtrice à traquer un tueur en série. En 2015, il joue dans la saison 2 de Broadchurch, interprétant Lee Ashworth, soupçonné d’avoir tué deux filles. Il est un personnage régulier de la série Marvel Agent Carter. Il y joue Edwin Jarvis, fidèle majordome de Howard Stark. On l’aperçoit dans Jupiter : Le Destin de l’univers (2015), des Wachowski.
En octobre 2016 il est membre du jury du Festival du film britannique de Dinard 2016, sous la présidence de Claude Lelouch.
Il joue le rôle du “Colonel Winnant” dans Dunkerque (2017) réalisé par Christopher Nolan.
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